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北科大揭示富锂正极稳定新机制全攻略

发表时间：2026-04-23 05:20:46
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摘要北京科技大学研究团队揭示了超交换作用调控Ni/Mn自旋态的新机制，这一发现从电子结构层面解决了电压衰减难题，为基于轨道工程来设计高性能电极材料提供了新策略。　　【机床商务网栏目科技动态】近日，冶金与生态工程学院李建玲教授团队和张娟副教授与清华深圳国际研究生院的研究成果在《Nature Communications》上发表。

　　富锂锰基层状氧化物因其独特的阴离子氧化还原机制而展现出优异的电化学性能。高压下阴离子电荷补偿机制使其具有较高的比容量和电压平台，成为实现高能量密度、长循环寿命锂离子电池的理想正极候选材料。但是，由于持续的界面副反应、结构退化、电压的滞后/衰减等，它们的实际应用仍然受到一些严峻的挑战。目前大量研究通过TM和氧位取代、表面包覆等方法改善了富锂材料的失效问题，但其备受诟病的电压滞后和衰减并未得到显著降低。传统的3d过渡金属(Ni、Mn、Co等)与阴离子的共价相互作用相对4/5d金属来说较弱，因此其配位的阴离子更易演变为氧气析出，可逆性较低，但整体较高的工作电压保证了能量密度。因此，如何在3d金属与晶格氧之间构建高度共价行为是促进富锂正极商业化的有效途径。

　　图1.超交换的作用机制。(a, b) LLOs和Be-2中Mn和Ni的L3边的EXAFS结果；(c) Be-2中O K边的归一化XLD结果；(d, e) LLOs和Be-2中Mn和Ni 的Kβ XES结果；(f)Be-2的磁化率分析；(g)Be-2中的Ni-O-Mn结构和电子结构示意图。

　　针对这一挑战，研究团队在《Superexchange interaction regulates Ni/Mn spin states triggering Ni-t2g/O-2p reductive coupling enabling stable lithium-rich cathode》中提出了一种通过超交换作用调控Ni/Mn自旋态的新机制。研究发现，Ni与Mn之间的超交换相互作用能够有效调节Ni的电子构型，触发Ni-t2g轨道与O-2p轨道的还原耦合，从而稳定晶格氧并抑制不可逆的氧流失。这种耦合作用不仅显著提升了材料的电荷补偿能力，还通过形成稳定的Ni-(O-O)构型缓解了循环过程中的结构畸变。实验表明，基于该机制设计的富锂正极材料在长循环中表现出优异的电压稳定性和容量保持率，其性能提升归因于超交换作用对过渡金属自旋态的精准调控以及由此引发的电子重分布效应。

　　该研究揭示了超交换作用调控Ni/Mn自旋态的新机制，通过Ni-t2g/O-2p还原耦合稳定晶格氧并优化电荷补偿，有效抑制了富锂正极的结构退化。这一发现从电子结构层面解决了电压衰减难题，为基于轨道工程来设计高性能电极材料提供了新策略。

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